核燃料循環
此條目論述以部分區域為主，未必有普世通用的觀點。 (2023年7月24日) |
核燃料循環，也被稱為核燃料鏈，指的是核燃料經過在使用過程中所經過的一系列不同的階段。它主要包括前端步驟，其中有製造核燃料的過程、使用期間的各個步驟、以及後端步驟，其中有在核燃料使用完畢時或者核燃料再處理或者處理乏核燃料的過程。如果用過的乏核燃料沒有被重新處理，這個核燃料循環被稱為開放核燃料循環；如果乏核燃料被重新處理，被稱為封閉核燃料循環。但是即使有做再處理，一樣需要深埋場作為最終處置。
_(cropped).jpg){kind=spacer}
基本概念
編輯不管是核能發電或是核武器，都是依賴可裂變物質的鏈式反應。核技術中使用的可裂變物質主要為鈾與鈽的特定同位素。鈾與鈽都有許多的同位素，但只有少數同位素屬於可裂變物質，例如鈾-235、鈽-239等。換句話來說，鈾-235與鈽-239都可以運用在核能發電及核武器，第二次世界大戰時，投擲在廣島的小男孩原子彈是鈾-235造的，而投擲在長崎的胖子原子彈是鈽-239造的。
鈾-235與鈽-239的來源不同。鈾-235是唯一能從自然界中開採得到的可裂變物質，不過開採出來的天然鈾主要組成為鈾-238，鈾-235只佔自然鈾開採量的千分之七，這也是為什麼發電廠核燃料中的鈾是以鈾-238為主，鈾-235含量較少。相反地，鈽在自然界中含量極為稀少，只能通過人工合成製得。
通常核能發電的反應堆裏使用中子減速劑來減低中子的動能，以增加核分裂的機會。因此，比起核武器，核能發電所使用的核燃料中只需要含有少量的可裂變物質即可。重水與石墨是非常有效的中子減速劑，所以重水反應堆裏用重水或石墨，可以直接利用開採出來的天然鈾當作核燃料。輕水反應堆需要提煉濃縮過的核燃料，通常使用低濃縮鈾，比例為：3%是可裂變的鈾-235，加上97%不可裂變的鈾-238。也有發電廠使用7%可裂變的鈽-239，加上93%不可裂變的鈾-238。這兩個比率直接受鈾-235的挖取加工與鈽-239的生產支配。
核能發電時，隨着核燃料的裂變，會產生越來越多的放射性廢料，以致核燃料不能再繼續使用。若使用3%鈾-235 + 97%鈾-238當燃料，通常產生的廢料是1%鈾-235 + 95%鈾-238 + 1%鈽 + 3%其他放射性物質。
用輻射可以把增殖性的鈾-234變成可裂變的鈾-235，也可以把增殖性的鈾-238變成可裂變的鈽-239。如果增殖性的鈽-238在衰變前捕獲一個中子，它可以變成可裂變的鈽-239。鈽在自然界是找不到的，全靠增殖性處理製造出來。這有許多方法，比如蓋一間核能回收廠，如日本的「六所村核燃料再處理施設」。通常將鈾-238變成鈾-239，再變成可裂變的鈽-239。最新的增殖爐技術，甚至可以在核能反應時，直接讓鈽-238在捕獲中子，變成可裂變的鈽-239，如此可以多次利用稀有的鈾資源。日本的「Monju Nuclear Power Plant」嘗試過，但一開始不是太成功。
利用核能回收、或使用增殖爐，可以製造混合氧化物核燃料（MOX - Mixed OXide fuel），一種鈾和鈈的混合體。基本上是使用7%鈽-239，加上93%鈾-238的比率，就是前面提過的鈽核能發電比率。通常輕水反應堆發電用低濃縮鈾，但大部分發電廠可以直接用混合氧化物核燃料代替低濃縮鈾。低濃縮鈾與混合氧化物核燃料是現時最普遍的兩種燃料。用混合氧化物核燃料，使得稀有的鈾資源變成可局部回收的物質，減少貯藏放射性廢料的難題。
要製造核子武器，最理想的是用可裂變物質佔90%左右的武器級核燃料，但這不是絕對的需求。低至20%可裂變物質，甚至更少，也都可以用來製造效力較低的核子武器。用增殖法做出來的鈽-239，除了可以當燃料，也可以直接、或加工濃縮後用來做核子彈。所以鈽-239同時也是一個嚴重的核武器擴散問題。相反的，武器級的核燃料可以稀釋後做核能發電之用，所以有些國家淘汰核武器，轉製成混合氧化物核燃料來發電。
鈾-235的來源有限，估計以現今的開採價格，大約可以再用85年，但是如以更繁雜、更昂貴的方法開採，估計至少還可以挖掘出十倍以上的鈾資源。使用如鈽-239等的混合氧化物核燃料，雖然理論上可以提高鈾-235資源的利用，並同時減少核廢料貯藏的問題，但在今天的技術範圍之內，還不能達到更安全、或更廉價的核能發電。從核武器擴散的觀點來看，使用鈽-239可造成核武器擴散的問題，但同時也是一個淘汰與處置核子武器的好方法。
準備階段
編輯
勘探
編輯鈾的沉積物如瀝青鈾礦，可以用地質手段勘探發現。這些礦石經過抽樣化驗以評估能夠以合適的成本從礦物中提取的鈾的數量。鈾儲量指的就是能夠在指定的成本下開採出來的礦石數量。天然鈾主要包括兩種同位素，鈾-235和鈾-238，這裏的數字指的是每種同位素的原子量，也可以認為是原子核中的質子和中子的總數。天然存在的鈾礦石中，鈾-238佔大約99.28%，而鈾-235大約佔0.71%。鈾-235的原子核每次被自由中子撞擊幾乎都會發生裂變，而因此它也被稱為是裂變同位素。鈾-238的原子核在被自由中子擊中的時候，幾乎不發生裂變，而僅僅是俘獲這個中子，生成同位素鈾-239。隨後這個同位素經過衰變轉變為鈈-239，也是一種裂變同位素。由於鈾-238可以通過接受中子輻射轉變為可裂變物質，它被稱為是增殖性材料。
開採
編輯鈾礦石可以通過常規的開採手段通過露天或者地下的方式開採，和開採其它金屬差不多。在美國，也經常使用現場浸取的開採方式。這種技術首先通過規則排列的陣列井將鈾礦石原地提取出來，隨後通過地面工廠將鈾萃取出來。美國的鈾礦石通常含有0.05到0.3%的鈾氧化物（U3O8）。其他國家發現的鈾沉積物可能品位更高，儲量也比美國的大。某些鈾礦的鈾含量也可能非常低，僅百萬分之50-200。通過合適的技術，這些含量很低的鈾礦也有開採價值。
碾磨粉碎
編輯開採鈾礦石一般通過將鈾礦石粉碎為均勻的顆粒，然後對礦石進行化學萃取以得到鈾。粉碎的過程通常會得到乾燥的粉末，一種含有天然鈾的物質，被稱為黃餅。在鈾市場中出售的鈾精礦一般是U3O8。
鈾轉換
編輯由於目前大多數的商用鈾濃縮工廠使用的原料都是六氟化鈾UF6，粉碎後的鈾氧化物U3O8需要被轉化為這種材料。六氟化鈾在常溫下是固體，但是溫度稍高，達到57 °C 就會轉變為氣體。在這一步驟中，轉化產物六氟化鈾中仍然僅含有天然鈾，而不是濃縮鈾。
某些不需要濃縮核燃料的反應堆，這時，八氧化三鈾也會直接被轉化為陶瓷級的二氧化鈾。轉化為UO2的原料體積通常要比轉化為UF6的原料更小。
濃縮
編輯
在輕水反應堆中，可裂變的同位素鈾-235的含量太低了，無法維持鏈式反應。因此，天然的UF6需要經過濃縮，使的其中的可裂變同位素含量達到核燃料的需求。根據不同的核燃料應用類型，可以採用不同的濃縮級別。通常的輕水反應堆需要鈾-235的含量達到3.5%，但是也需要更低的濃縮級別。鈾濃縮一般通過同位素分離的若干方法提高鈾-235的濃度，通常使用的是氣體擴散和氣體離心，目前也正在開發其他的技術。
鈾濃縮的大多數副產物是貧鈾。由於貧鈾的密度非常大，它可以代替鎢用於裝甲、動能穿甲彈、輻射盾以及壓艙物。目前美國仍然有很大的貧鈾儲量。美國能源部大約有47萬噸貧鈾[1]，95%的貧鈾都以六氟化鈾的形式儲存。
製造
編輯為了製成核燃料，濃縮後的六氟化鈾需要轉化為二氧化鈾（UO2) 粉末，隨後製成小顆粒。這些濃縮鈾的小顆粒然後經過高溫燒結，形成堅硬的陶瓷顆粒。這些柱形的小顆粒經過研磨，形成均勻的顆粒。根據反應堆核心的設計要求，這些小顆粒需要堆疊在耐腐蝕的金屬合金管中。最後，將這些管道密封起來以保存燃料的顆粒。這些管道被稱為燃料棒。製成的燃料棒放在專門的燃料箱中，以建造核反應堆的燃料核心。
用於製造封裝管道的合金根劇反應堆的需要有所區別。過去通常使用不鏽鋼，現在大多數反應堆使用鋯。對於大多數的反應堆，如沸水反應堆和壓水反應堆，這些燃料棒需要被捆成一束[2]，燃料棒之間有精確的間隔。每個燃料棒隨後將被給與一個不同的編號，使得這些燃料棒可以從生產、使用一直到丟棄都可以進行跟蹤。
使用階段
編輯放射性物質的運輸
編輯運輸是完整的核燃料循環中的一部分。許多國家都有正在工作的核反應堆，但是鈾礦石只分佈在少數幾個區域。另外，在核工業超過四十年的歷史中，世界上許多地方成立了一些專門機構專門負責提供核燃料循環的服務，因此需要將和物質運入或運出這些機構。大多數核燃料的運輸都發生在核燃料循環中的不同階段，但是偶爾也有可能一種材料在相似的機構間進行運輸。大多數情況下，核燃料的運輸都是以固體形式，例外情況是六氟化鈾，通常認為是氣體。核燃料中所使用的物質大多數都要在循環中運輸若干次。此外，核燃料循環中經常需要國際運輸，也經常需要運輸很長的距離。一般核物質都是由專門的公司負責運輸的。
有一些核物質具有放射性，而運輸人員以及途徑地區的人員會可能會暴露在輻射下，因此在運輸過程中要特別注意他們的安全。核燃料的包裝需要儘可能的採用放射性防護。剛製成的鈾燃料的放射性很低，甚至可以忽略，因此不需要進行放射性防護。其他的材料，如用過的乏燃料和核廢料的輻射性就很強，需要特殊的防輻射處理。為了減少運輸高放射性物質的風險，人們研製了專用的乏燃料運輸桶以保證在正常的運輸條件下、假想的事故條件下都可以維持其完整性。
反應堆中核燃料管理
編輯反應堆核心中包含有幾百個燃料棒集合，它們規則的排列成單元陣列，每個單元都有一個燃料或者控制棒，而在大多數設計中，這個單元都被中子減速劑和冷卻劑包圍着。大多數的反應堆中的冷卻劑都是水。
由於核裂變過程會消耗核燃料，每隔一段時間就需要將舊的燃料棒取出，替換為新的燃料棒，這被稱為一個循環。然而，由於燃料的消耗在並不均勻，每次只需要移走一部分的燃料棒（通常是三分之一）。另外，出於效率的考慮，將新的燃料棒準確的放在原有的位置並不是一個合適的策略。即使同樣年齡的燃料棒也有不同的消耗水平，這主要取決於在反應堆核心中所處的位置。因此，新加入的燃料棒需要通過放置在合適的位置使其能量輸出最大化。當然，在放置燃料棒的時候還需要考慮到安全限制以及需要滿足其他的操作要求。因此，核反應堆操作員面對着核燃料添加優化問題，需要考慮對新的舊的燃料棒的重新排列，同時需要最大化反應堆的反應能力，以充分燃燒核燃料，減小燃料循環的成本。這個問題是一個離散優化問題，由於有大量的排列，每次計算又有很高的複雜度，使用當前的組合方法是無法找到最優解的。許多數值方法可以用來解答這個問題，也有很多商用軟件包支持對燃料的管理。由於還沒有找到確定的答案，這個核反應堆操作中的問題仍將繼續研究下去。目前操作員通過結合計算技術以及經驗來解決這個問題。
對使用過的燃料的研究
編輯
在後期放射性檢查中，主要對用過的核燃料進行研究，以便對核燃料使用過程中發生的反應有更多的了解，同時也可以知道這些過程對可能發生的事故所造成的影響。例如，在正常地使用過程中，燃料由於溫度升高而發生熱膨脹，這會使燃料出現碎塊。大多數的核燃料都是二氧化鈾，是一種和氟化鈣類似的立方固體。在使用過的燃料中，大多數固體仍然保持這立方體的固體結構。SIMFULE是一種模擬的乏燃料，它將金屬氧化物精細研磨後混合起來，乾燥後在氫氣中加熱至1700 oC[3]。在SIMFULE中，4.1%體積的固體處於金屬納米顆粒狀態，包含有鉬、釕、銠和鈀。大多數金屬粒子都處在 ε 相（六邊形）的 Mo-Ru-Rh-Pd 合金狀態，少部分處於 α 相（立方體）和 σ 相（四邊形）。在SIMFUEL中還有一種類似於鈣鈦礦的立方體相的物質，這種物質是一種鋇鍶鋯化合物BaxSr1-xZrO3。
二氧化鈾非常難溶於水，但是再經過氧化生成三氧化鈾或者其他六價的鈾化合物以後就非常容易溶解在水裏了。二氧化鈾可以通過氧化為其他的混合氧化物，如U4O9, U3O7, U3O8 和 UO3·2H2O。
由於使用過的燃料可以輻射出α粒子（由於包含鈽和次錒系元素），通過在萃取氧化物階段的時候添加能輻射出α粒子的物質（鈈-238）可以對其效應進行研究。在壓碎的氧化物中加入鈈-238可以提高萃取率，但是萃取率的區別在鈈的含量為0.1%和10%之間是差別不大。
聚集在水中的碳可以對用過的燃料發生作用，對其腐蝕的速度有着巨大的影響。這是由於六價的鈾溶解在水中，可以形成複雜的含碳陰離子如[UO2(CO3)2]2- and [UO2(CO3)3]4-。當缺少碳粒子、水也沒有強酸性的時候，六價鈾化合物會形成不易溶的三氧化鈾[4]。
通過使用鈾金屬和氬氧氣體混合物進行濺射，可以在金表面形成很薄的二氧化鈾薄膜。這種覆蓋有二氧化鈾的金表面曾經做過伏安法和交流阻抗的實驗，以對二氧化鈾的萃取過程有更深入的了解[5]。
燃料包層的作用
編輯對於核燃料循環的研究包括了關於核物質在正常條件下和出現事故時的性狀的研究。例如，很多研究都是關於以二氧化鈾為基礎的核燃料和以鋯合金製成的封裝外殼之間的相互作用。在使用過程中，鈾燃料因為溫度升高而發生熱膨脹，因此會與外殼的鋯合金髮生反應，形成一層既含有核燃料也含有鋯的物質。在該混合層燃料的那面，銫和鈾的比例比在燃料中要高。這是由於鈾的裂變產物之一是氙同位素，它是一種氣體，很容易從會從燃料中擴散到燃料外殼和燃料指間的空間中。在進入這些空間中以後，氙會衰變成銫的同位素。由於燃料使用過程中所出現的溫度梯度，有揮發性的裂變產物會從核燃料的中心區域移動到邊緣[6]。下面的示意圖就是關於鈾金屬、鈾氮化物、和二氧化鈾的溫度和距離的關係。實驗選用的是直徑20mm的核燃料，邊緣溫度為200 oC。由於二氧化鈾導熱性很差，二氧化鈾的中心的溫度非常高以致熔化，而其他的物質熱傳導性相對較好，中心溫度仍在熔點以下。
正常情況與異常情況
編輯有關核燃料循環的核化學研究主要分為兩個領域，一個領域研究的是在期望條件下對核反應堆的操作，而另一個領域研究的是在發生異常情況下甚至是事故情況下的操作。
正常情況下，對鈾礦石的處理、濃縮，核反應堆本身，再處理工廠和廢物儲存中釋放出的放射性都不大。但這些物質在正常情況下物理/化學形式會與在發生事故時候有很大區別，因此對事故情況需要單獨進行研究。另外，對假象中的事故所出現的同位素特徵於正常操作過程所計劃向環境中釋放的放射性同樣有很大的不同。釋放出同位素並不意味着同位素就會進入人體並造成傷害。例如，根據放射性同位素和土壤表面間的結合能力不同，放射性的遷移會有很大的影響。舉例來說，銫和粘土礦物如伊利石和蒙脫石指間的結合就比較輕，因此它會殘留在土壤上層，也就會被像草本植物這樣根系較淺的植物所吸收，因此，草和蘑菇會帶有數量較多的137Cs ，隨後會通過食物鏈轉移進入人體。但是137Cs 在大多數土壤中不會遷移得很快，因此幾乎不會污染地下水。土壤礦物形成的膠體可以通過土壤遷移，因此簡單的將一種金屬固定在土壤表面並不會將金屬完全固定住。
根據 Jiří Hála 編寫的教材，分佈係數 Kd被定義為土壤的放射性和土壤含水的放射性的比例。如果放射性同位素被緊緊的綁定在土壤的礦物中，那麼土壤上種植的莊稼和草很難吸收這些放射性元素。
在農業種植中最好的對抗137Cs 的辦法是將土壤深耕。這樣可以避免137Cs接觸到草的很淺的根系，這樣草中的放射性水平就會降低。另外，在核戰或者嚴重的核事故以後，將土壤表層的土壤移去數厘米並將他們埋藏在溝區中會減少137Cs釋放的γ射線對人體所造成的影響，這是因為γ射線的光子在穿過土壤時會被削弱。即使放射性的元素到達了植物的根系，這些金屬也可以通過植物的生物化學作用排出。有研究報告詳細的說明了水耕法種植的向日葵對90Sr和137Cs的吸收情況[7]。在植物的葉脈、莖和頂葉中都可以找到銫。報告稱，12%的銫和20%的鍶進入了植物的體內。這篇報告也描述了放射性元素對植物吸收鉀、銨和鈣的影響。
在畜牧業中，抵抗137Cs的辦法是餵食動物少量的普魯士藍。普魯士藍中氰化鐵鉀的成分會產生離子交換的作用。氰化物與鐵的結合非常緊密，因此人可以每天服用若干克普魯士藍。普魯士藍會減少銫的生物半衰期。注意這和銫的半衰期有所區別，137Cs的原子核的半衰期大約是30年，這是無法改變的。但是生物半衰期不是常數，根據物質存在的形式和位置，生物半衰期會發生變化。在人體，銫通常的生物半衰期是一到四個月。使用普魯士藍的另一個好處是它會使動物排出糞便中所包含的銫不易被植物吸收，因此阻止了銫在生物圈中的循環。用於人和動物處方的普魯士藍需要一個特殊的等級。直接使用印刷業中的色素級的普魯士藍的效果不佳，從未成功過。烏克蘭農業放射性研究所的這個網頁對切爾諾貝爾中放射性塵埃中的銫的研究提供了很好的數據來源[1] （頁面存檔備份，存於互聯網檔案館）。
正常情況和事故中放射性的釋放
編輯國際原子能機構認為在正常操作的情況下，反應堆中用於冷卻的水仍然會帶有一定程度的放射性[8]，但是在反應堆發生事故的時候，冷卻水中的放射性水平可能會升高。國際原子能機構表示，在一系列不同條件下，核反應堆中不同數量的燃料會泄露出來。它們所研究的條件包括
- 四種被國際原子能機構認為屬於正常操作的情況
- 由於核反應堆突然關閉/失去壓力造成冷卻劑中放射性活動出現尖峰（反應堆核心仍被水覆蓋）
- 核反應堆中燃料棒封裝破損（燃料失去水的冷卻達到15分鐘-30分鐘，封裝溫度可以達到650-1250 oC）
- 核反應堆核心熔化（燃料需要保持未封裝狀態30分鐘以上，封裝溫度可能會達到1650 oC）[9]
基於這些假設，如果一個壓水反應堆中包含了300噸水，功率為1百萬千瓦，反應堆中燃料的活性如國際原子能機構所預測的結果[10]，那麼冷卻劑在發生事故後（如三哩島核泄漏事故中核心熔毀，但仍被冷卻水包圍）所包含的放射性是可以預測的。
正常情況下後處理時放射性的釋放
編輯在核燃料經過輻射後，可以通過放置讓產生的短周期放射性元素和放射性毒素碘衰變掉。美國曾經做過一次實驗，對沒有經過衰變的核燃料直接進行再處理，以研究在短時間內冷卻的燃料再處理過程中釋放出來的大量的碘的影響(綠跑[2] （頁面存檔備份，存於互聯網檔案館）[3] （頁面存檔備份，存於互聯網檔案館）[4])。在再處理公場中，可以通過水洗溶劑中揮發的氣體以防止碘的擴散。也有研究稱可以通過在氧化氛圍中對燃料加入，可以將大部分氚從燃料中恢復出來[5]。
一片關於愛爾蘭海中牡蠣的放射性的論文[11]指出，通過γ光譜學，找到了141Ce、144Ce、103Ru、106Ru、137Cs、95Zr 和 95Nb等放射性物質。另外，還找到了鋅-65，這被認為是鎂諾克斯型反應堆中冷卻池中的燃料封裝。很可能現在溫德斯格爾釋放出的同位素數量變小了。
不間斷反應堆
編輯某些反應堆的設計在添加燃料時不需要停機。他們使用了很多包含有燃料和冷卻劑的小壓力管來實現這一點，而在其他的反應堆如壓水反應堆和沸水反應堆中，需要使用一個巨大的壓力容器。操作員可以控制的燃料添加機將任意一個壓力管單獨的隔離並重新添加燃料。在CANDU反應堆中，大約每天最多需要更換８組。這種不間斷的設計允許操作員通過對燃料不間斷的操作來更有效的使用這些燃料，從而解決燃料管理中的優化問題。但是由於反應堆中包含了幾百根壓力管，同時需要專用機械來操作他們，這些因素會部分的抵消燃料效率增加所帶來的收益。
後處理階段
編輯暫時儲存
編輯結束操作循環後，需要關閉核反應堆以重新添加燃料。這時從核反應堆中取出的核燃料（乏燃料）或者存儲在反應堆處的乏燃料池中，或者可能放在離反應堆較遠的一個場所內。如果反應堆處的乏燃料池中儲存的乏燃料達到了其設計容量，需要將冷卻的核燃料放入反應堆處的一個乾燥的儲存設施中，或者反應堆以外的某個設施。由於乏燃料還會繼續通過衰變放出熱量，殘留的電離輻射也會危害環境，乏燃料棒通常儲存在水中或者硼酸中。水和硼酸都可以起到冷卻和防輻射的作用。經過大約一年時間的冷卻，他們才會移動到乾燥儲存桶中進行儲存。
運輸
編輯為了確保安全，需要將乏燃料放置在特殊裝備乏燃料運輸桶中進行運輸。
再處理
編輯核反應堆中取出的乏燃料包含有大量的可裂變物質（如鈾-235、鈈-239等）、增殖性物質（鈾-238）以及其他放射性物質，包括放射性毒素。核裂變產物和增殖性物質可以通過化學方法從乏燃料中分離並提取出來。根據經濟需要和實際情況，分離出來的鈾和鈈可以回收重新作為核燃料進行利用。但是當前美國並沒有在民用乏燃料中回收鈾和鈈。
當前，歐洲的核電站在設於歐洲和日本的工廠中對乏燃料進行再處理。由於會把鈽萃取出來可以製做鈽原子彈，有可能發生核擴散的危險，在美國不允許對商用核反應堆產生的乏燃料進行再處理。然而，最近公佈的全球核能夥伴計劃顯示，美國可能會建立一個國際性的夥伴關係以監督乏燃料中提取的鈈僅僅用於核燃料而不用於核武器。
再處理所做的核種分離，不會減少任何一種放射性核種的數量，所以其中的核裂變產物還是需要深地質處置。所以並沒有解決核廢料問題。
再利用
編輯混合氧化物燃料（MOX燃料）是再處理鈾和鈈以及貧鈾的混合物。它的性狀與大多數核反應堆中使用的濃縮核燃料基本一樣，僅有少許不同。在目前主流的輕水反應堆中，MOX燃料可以作為低濃縮鈾的替代品，進行再利用。
MOX燃料再利用是消耗再處理鈾、鈈以及貧鈾，不會消耗先前的核裂變產物，但會產生新的核裂變產物需要深地質處置。所以並沒有解決核廢料問題。
分離並嬗變
編輯在提取出鈾和鈈以後，殘留在硝酸的物質仍然含有有毒的放射性元素。以往這些物質可能需要以玻璃或者合成岩石的形式進行處理，現在的一種替代方案是通過先進的再處理技術，將大多數有毒的放射性元素移除。在分離以後，次要錒系元素和其它一些長壽的裂變產物可以通過中子或者質子輻射的方式被轉化為短壽的同位素。這被稱為嬗變。
這會消耗核裂變產物放射性核種，但也會產生新的。在20世紀末的研究，確認不會100%消除核裂變產物，剩下的是高階核廢，都還是需要冷卻數十年後，做深地質處置深埋萬年。所以並沒有解決核廢料問題。
廢棄物銷毀
編輯| 依衰變鏈分類的錒系元素[12] | 半衰期範圍 | 依裂變產額分類的裂變產物[13] | ||||||
|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
| 4n | 4n + 1 | 4n + 2 | 4n + 3 | 4.5–7% | 0.04–1.25% | <0.001% | ||
| 228Ra | 4～10年 | 155Eu þ | ||||||
| 244Cm | 241Pu ƒ | 250Cf | 227Ac | 10～29年 | 90Sr | 85Kr | 113mCd þ | |
| 232U ƒ | 238Pu | 243Cm ƒ | 29～100年 | 137Cs | 151Sm þ | 121mSn | ||
| 248Bk[14] | 249Cf ƒ | 242mAm ƒ | 100～400年 | ↑中等壽命裂變產物 沒有半衰期為 100年至21萬年 的裂變產物 ↓長壽命裂變產物 | ||||
| 241Am | 251Cf ƒ[15] | 400～1000年 | ||||||
| 226Ra | 247Bk | 1000～2000年 | ||||||
| 240Pu | 229Th | 246Cm | 243Am | 2000～8000年 | ||||
| 245Cm ƒ | 250Cm | 239Pu ƒ | 8000～3萬年 | |||||
| 230Th | 231Pa | 3～10萬年 | ||||||
| 236Np ƒ | 233U ƒ | 234U | 10～30萬年 | 99Tc | 126Sn | |||
| 248Cm | 242Pu | 30～140萬年 | 135Cs | 79Se | ||||
| 237Np | 140～700萬年 | 93Zr | 107Pd | |||||
| 236U | 247Cm ƒ | 700～3000萬年 | 129I | |||||
| 244Pu | 3000萬～1億年 | 也沒有半衰期超過 2000萬年的裂變產物[16] | ||||||
| 232Th | 238U | 235U ƒ | 1～150億年 | |||||
原子不滅，放射性核種沒有銷毀這回事。另外，核燃料不管怎樣循環，都無法100%消除核裂變產物。核裂變產物是需要冷卻數十年後做深地質處置深埋萬年的高階核廢料。除地質處置之外，其他各種做法都不能成為最終處置。
- 再處理：包括固化、鈽鈾分離(PUREX)、同位素分離、玻璃化...等技術，這只做物理製程與化學反應，依照原子不滅，廢棄物中核裂變產物放射性核種並沒減少。都還是需要冷卻數十年後，做深地質處置深埋萬年。不管未來開發任何新的再處理技術，都是如此。
- 新式反應堆：包括MOX燃料、第四代反應堆、快滋生反應堆、行波反應堆、非壓水反應堆、熔鹽反應堆、整體式快速反應堆...等技術，都沒消耗先前核裂變產物，而會產生新的。核裂變產物變多了，也還是需要冷卻數十年後，做深地質處置深埋萬年。不管未來開發任何新的反應堆，只要沒消耗只產出核裂變產物，都是如此。
- 分離並嬗變：這會消耗核裂變產物放射性核種，但也會產生新的。在20世紀末的研究，確認不會100%消除核裂變產物，剩下的是高階核廢，都還是需要冷卻數十年後，做深地質處置深埋萬年。法國已經於2008否定用群分離與核嬗變這方案做最終處置。
目前核能領域主要關注的問題是安全的銷毀並隔離從反應堆中取出的乏核燃料，以及經過再處理後，再處理工廠生產的廢料。這些物質在其中的放射性下降到安全水平以前必須與生物圈隔離[17]。在美國，根據1982年通過的核廢料政策法案，美國能源部負責開發廢料銷毀系統，以處理乏燃料和高放射性的核廢料。目前核廢料最終銷毀的計劃是經過許可，將它們以固體形式埋藏在很深的地下，這裏的地質結構要求非常穩定，被稱為深地質處置。能源部選擇瑜伽山核廢料儲存所來儲存核廢料，但是，開放時間不斷的被延期。
注意到現在有一些非壓水反應堆的設計，特別是那些使用了液態釷燃料的熔鹽反應堆，它們並不會產生長期的放射性廢料。在整體式快速反應堆中和某些熔鹽反應堆的變種中，還可以將核廢料中的鈽和鈾作為核燃料，這樣就只需要將核裂變產物廢料深埋入地下。
此外，還有一種被稱為行波反應堆的設計，在這種反應堆中，它可以以核廢料中的鈽和鈾作為燃料，據稱，它可以工作200年而不需要重新添加燃料[18][19]。只要把最後剩下的核裂變產物廢料深埋入地下。
各種核燃料循環
編輯所有循環方式，都會產出核裂變產物需要深地質處置。燃料循環是相同原始燃料量之下，希望增加能量產出，以及減少核廢料，但無論怎麼循環都無法將核廢減為零，並不是解決核廢料問題用的。
開放核燃料循環
編輯
嚴格來說，開放核燃料循環並不是一個循環。這種情況下，核燃料僅僅使用一次，所得的乏燃料便被儲存起來，而不經過進一步地處理。以下六個國家主要使用這種循環：美國、加拿大、瑞典、芬蘭、西班牙和南非[20]。某些國家，如瑞典和加拿大，設計了倉庫對乏燃料進行儲存，以備將來在需要的時候可以重新利用，而其他國家計劃將乏燃料永久的深埋在深地質處置中。例如美國就有絲蘭山核廢料處置庫對核廢料進行儲存。
鈈循環
編輯
一些國家，如日本、瑞典、以前的西班牙和德國使用或曾經使用過BNFL和COGEMA提供的再處理技術服務。這裏，可裂變物質、次要錒系元素、激活產物和經過再處理的鈾被從反應堆級鈈中分離出來，這些產物可以被製造成混合氧化物核燃料。由於鈈的不可裂變同位素的比例每經一次循環比例便會上升，目前在熱反應堆中沒有第三次使用混合氧化物燃料的計劃。但是如果快速反應堆能夠實現，他們可以用來燃燒這些核燃料，甚至任何其他的錒系元素同位素。
次要錒系元素循環
編輯除了利用鈈燃料以外，也可以使用次錒系元素來作為臨界核反應堆的燃料。實驗已經證明鎇可以作為核燃料[21]。
一些反應堆的設計已經採用這種非常不同的燃料循環了，比如整體式快速反應堆。從原理上說，這種設計可以通過任何一種錒系元素的裂變中獲得能量。經過仔細設計，燃料中所有的超鈾元素都可以被利用，餘下的僅僅是半衰期比較短的較輕的元素。然而這些設計僅僅有原型方案，在真正的大規模核反應堆中還從未採用過這些設計。第一個採用這種能消耗所有錒系元素的反應堆最早也要到2015年才能完商業部署。由於這種技術會形成具有中子輻射的化合物，使用這些技術的核反應堆很有可能需要通過先進的遙控技術進行再處理。例如，鋦在中子照射下會形成非常非常重的錒系元素鐦和鐨，這兩種元素會自發裂變。因此，若不採用遙控手段，對包含鋦的乏燃料進行中子輻射會對循環後處理的人員有極大的威脅。這是這種核燃料循環的缺點之一，但是另一方面，這也使得核原料難以被盜竊或者分散，有助於防止核擴散。
由於很多錒系元素的中子反應截面隨着中子能量的增加而減小，但是裂變與中子俘獲的比例又隨着中子能量的增加而增加。因此只要中子能量足夠高，就可以擊碎原子核而不產生更重的元素，直接發生裂變。這將使得對乏燃料中的錒系元素後處理更加容易。根據這個理論，一個替代方案是採用加速器驅動的次臨界反應堆。在這種方案中，一束質子（美國和歐洲的設計[22][23][24]）或電子（日本的設計[25]）被射入目標靶中，如果使用質子，能量非常高的中子會脫離目標靶，而如果使用電子，將會產生高能質子。這些高能質子和中子可以誘發重錒系元素原子核的裂變。與其它中子源相比，這種反應堆有着很高的中子能量：
- 熱中子：0 到 100 電子伏特
- 超熱中子：100 電子伏特 到 100 千電子伏特
- 核裂變產生的快中子：100 千電子伏特 到 3 百萬電子伏特
- 氘-氘核聚變產生的中子：2.5 百萬電子伏特
- 氘-氚核聚變產生的中子：14 百萬電子伏特
- 加速器產生的中子：200 百萬電子伏特（1.6 吉電子伏特的質子流轟擊鉛產生）
- μ子催化聚變：7 吉電子伏特。
此外的替代方案是，半衰期長為18年的鋦-244可以在重新用於快速反應堆核燃料前經過放置讓其衰變為鈈-240。
錒系元素嬗變的燃料或目標
編輯到目前為止，仍然沒有選定錒系核燃料的轉變的過程。與傳統的燃料箱比，次臨界反應堆中的錒系燃料很可能需要經受更多次數的熱循環。使用加速器驅動的次臨界反應堆可能不足以維持一個像臨界反應堆那樣長的固定的操作周期，而每次一旦加速器停止工作，核燃料就會停止發生反應而冷卻下來。另一方面，如果錒系元素被用於快速反應堆（比如整體式快速反應堆），那麼核燃料很可能不需要像一個普通的核電站那樣經過那麼多的熱循環。
這個過程可能會通過基體產生更多的超鈾元素。這可以看作是優點（產生了更多的核燃料），也可以看作是缺點（產生了更多的放射性毒物）。通過控制基體的材料，我們可以控制重錒系元素的產生過程。
可裂變物質的原子核，如鈾-235、鈈-239和鈾-233等都對衰變產生的延遲中子有很好的相應，因此非常需要保證他們的臨界反應堆的穩定性，這也限制了次要的錒系元素在臨界反應堆中被擊中並發生裂變的數量。因此，選擇合適的基體可以使得反應堆保持一個較高的裂變物質比例以允許安全的使長壽命的錒系元素發生裂變。相反，次臨界反應堆的功率輸出受加速器輸出的高能粒子流的強度所限，也不需要包含任何的鈾和鈈，於是，在這樣的系統裏可能需要一種惰性的基體以保證不產生長壽命的同位素。
惰性基體錒系元素核燃料
編輯在這種核燃料中，錒系元素將和不會產生更多錒系元素的金屬混合在一起，比如，可能使用一種氧化鋯和錒系元素的合金作為核燃料。
釷基體錒系元素核燃料
編輯釷在中子的轟擊下將會形成鈾-233。鈾-233是一種可裂變物質，它的裂變反射截面要比鈾-235和鈾-238更大，因此在發生中子俘獲後產生的其他錒系元素很少。
鈾基體錒系元素核燃料
編輯如果錒系元素與金屬鈾基體或者鈾氧化物基體混合製成核燃料，鈾-238的中子俘獲很可能會產生新的鈈-239元素。將錒系元素和鈾與鈈混合起來的優點是鈾-235和鈈-239都有很大的裂變反應截面，因此不會產生大量的高能延遲中子，因此反應可以在臨界快速反應堆中穩定的進行。這個系統的要比加速器驅動的反應堆更加便宜，也更加簡單。
混合基體核燃料
編輯我們也可以將上面提到的材料混合起來製成一種新的基體，這樣在快速反應堆中，既可以保證新燃料的增殖足夠維持反應堆輸出的功率，也可以保證新生成的錒系元素可以完全的發生裂變，這樣就避免將他們運輸到其他地方。例如，可以將錒系元素與鈾和惰性的氧化鋯混合起來以生產合乎要求的核燃料。
釷循環
編輯在快中子反應堆和熱反應堆中的釷循環里，釷-232都會吸收一個中子變成釷-233。隨後，釷-233通過β衰變迅速轉變成鏷-233，而鏷-233經過半衰期27天的衰變轉變成鈾-233。因此，像鈾-238一樣，釷-232是一種增殖性材料。
核反應堆首先由鈾-233或者其他裂變物質如鈾-235或鈈-239啟動，隨後創造了一個和鈾鈈增殖循環類似但是更有效的增值循環[26]。在某些熔鹽反應堆設計中，循環中產生的鏷-233會被提取出來，經過放置讓其衰變為鈾-233，以防止其被中子照射後產生鏷-234並衰變為鈾-234。這樣做是為了增加反應堆的增值比例。和快中子反應堆相比，熔鹽反應堆的增值比例較低。
釷在自然界的含量要比鈾高出4-5倍，它在地球上相當均勻的分佈，很多國家都有大量的釷礦。而製備釷燃料也不需要很複雜、很昂貴的濃縮過程。釷循環產生的主要是鈾-233以及鈾-232，這些產物也不適用製造核武器。在熔鹽反應堆及其他增值反應堆的設計中，還可以解決超鈾元素的核廢料問題。
早期對釷燃料循環的研究於1960年代在橡樹嶺國家實驗室進行。他們建造了基於熔鹽反應堆技術的實驗性反應堆，以研究使用熔化的四氟化釷鹽作為核燃料的可行性。最成功的研究是使用釷-232作為增殖材料、鈾-233作為裂變燃料。由於缺少經費，於1976年停止了對熔鹽反應堆的研究。
當前工業活動
編輯儘管已經提出的釷循環更為先進，但是目前在工業中作為核燃料的同位素僅僅是鈾-235、鈾-238和鈈-239。一些現代的反應堆可以通過少許改進來燃燒釷。釷在地殼中的含量比鈾更為豐富，更遠遠超過鈾-235的儲量，但是由於對釷資源沒有大規模的勘探，已探明的儲量並不大。
重水反應堆和石墨減速反應堆可以使用天然鈾，但是世界上絕大多數的反應堆都需要使用濃縮鈾，其中鈾-235的比例有所提高。民用反應堆中使用的核燃料大約還有5%的鈾-235，95的鈾-238，而海軍使用的核反應堆的鈾-235含量高達93%。
集成核燃料循環信息系統
編輯集成核燃料循環信息系統是一系列關於核燃料循環的數據庫，這些數據庫由國際原子能機構進行維護。這個系統對核燃料循環的很多方面都能提供詳細的信息。目前的集成核燃料循環信息系統包括世界鈾礦分佈、核燃料循環信息系統、民用核燃料循環工廠的數據庫、後期輻射檢測工廠數據庫、次要錒系元素性質數據庫和用於對核燃料循環中的物質流進行仿真的核燃料循環仿真系統。可以通過免費的註冊在線使用這個系統。
參看
編輯
參考
編輯- ^ How much depleted uranium hexafluoride is stored in the United States?. Depleted UF6 Management Information Network. [2008-01-15]. （原始內容存檔於2007-12-23）.
- ^ Susquehanna Nuclear Energy Guide (PDF). PPL Corporation. [2008-01-15]. （原始內容 (PDF)存檔於2011-07-15）.
- ^ A good report on the microstructure of used fuel is Lucuta PG et al. (1991) J Nuclear Materials 178:48-60
- ^ For a review of the corrosion of uranium dioxide in a waste store which explains much of the chemistry, see Shoesmith DW (2000) J Nuclear Materials 282:1-31
- ^ Miserque F et al. (2001) J Nuclear Materials 298:280-90
- ^ Further reading on fuel cladding interactions: Tanaka K et al. (2006) J Nuclear Materials 357:58-68
- ^ P. Soudek, Š. Valenová, Z. Vavříková and T. Vaněk, Journal of Environmental Radioactivity, 2006, 88, 236-250
- ^ page 169 Generic Assessment Procedures for Determining Protective Actions During a Reactor Accident, IAEA-TECDOC-955, 1997
- ^ page 173 Generic Assessment Procedures for Determining Protective Actions During a Reactor Accident, IAEA-TECDOC-955, 1997
- ^ page 171 Generic Assessment Procedures for Determining Protective Actions During a Reactor Accident, IAEA-TECDOC-955, 1997
- ^ A. Preston, J.W.R. Dutton and B.R. Harvey, Nature, 1968, 218, 689-690.
- ^ 雖然鐳不是錒系元素，但它緊接在錒系元素錒之前，且有半衰期超過4年，可被列入此表中的同位素，因此鐳也被列入其中。
- ^ 此表列出的是熱中子轟擊235U的裂變產額。
- ^ Milsted, J.; Friedman, A. M.; Stevens, C. M. The alpha half-life of berkelium-247; a new long-lived isomer of berkelium-248. Nuclear Physics. 1965, 71 (2): 299. Bibcode:1965NucPh..71..299M. doi:10.1016/0029-5582(65)90719-4.
- ^ 是所有半衰期超過四年的同位素中最重的
- ^ 半衰期遠長於232Th，基本可視為穩定的衰變產物被排除在外，如半衰期8×1015年的113Cd。
- ^ M. I. Ojovan, W.E. Lee. An Introduction to Nuclear Waste Immobilisation, Elsevier Science Publishers B.V., ISBN 0-08-044462-8, Amsterdam, 315pp. (2005).
- ^ TR10: Traveling Wave Reactor （頁面存檔備份，存於互聯網檔案館）, Technology Review, March/April 2009
- ^ 行波反應爐（traveling-wave reactor）. [2011-03-16]. （原始內容存檔於2013-07-03）.
- ^ Dyck, Peter; Crijns, Martin J. Management of Spent Fuel at Nuclear Power Plants. IAEA Bulletin. [2008-01-15]. （原始內容存檔於2007-12-10）.
- ^ Warin D.; Konings R.J.M; Haas D.; Maritin P.; Bonnerot J-M.; Vambenepe G.; Schram R.P.C.; Kuijper J.C.; Bakker K.; Conrad R. The Preparation of the EFTTRA-T5 Americium Transmutation Experiment (PDF). Seventh Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation. October 2002 [2008-01-15]. （原始內容 (PDF)存檔於2006-03-20）.
- ^ Gudowski, W. Why Accelerator-Driven Transmutation of Wastes Enables Future Nuclear Power? (PDF). XX International Linac Conference. August 2000 [2008-01-15]. （原始內容 (PDF)存檔於2007-11-29）.
- ^ Heighway, E. A. An overview of accelerator-driven transmutation technology (PDF). 1994-08-01 [2008-01-15]. （原始內容存檔於2013-05-17）.
- ^ Accelerator-driven Systems (ADS) and Fast Reactors (FR) in Advanced Nuclear Fuel Cycles (PDF). Nuclear Energy Agency. [2008-01-15]. （原始內容存檔於2010-03-01）.
- ^ Brolly Á.; Vértes P. Concept of a Small-scale Electron Accelerator Driven System for Nuclear Waste Transmutation Part 2. Investigation of burnup (PDF). ScienceDirect. March 2005 [2008-01-15]. （原始內容存檔 (PDF)於2012-03-16）.
- ^ 參見 釷燃料循環